Méthode d'impression de type mobile pour synthétiser haute

Nature Communications volume 13, Numéro d'article : 5071 (2022) Citer cet article

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L'ancrage contrôlable de plusieurs atomes métalliques isolés dans un seul support présente des opportunités scientifiques et technologiques, tandis que la synthèse de catalyseurs avec plusieurs atomes métalliques simples reste un défi et a rarement été rapportée. Ici, nous présentons une voie générale pour ancrer jusqu'à onze métaux en tant que centres à atome unique hautement dispersés sur des supports de carbone poreux dopés au nitrure avec la méthode d'impression de type mobile développée, et les étiquetons comme catalyseurs à atome unique à haute entropie. Divers catalyseurs à un seul atome à haute entropie avec plusieurs composants accordables sont synthétisés avec succès avec la même méthode en ajustant uniquement les modèles d'impression et les paramètres de carbonisation. Pour prouver leur utilité, les catalyseurs à atome unique à haute entropie quinaire (FeCoNiCuMn) sont étudiés en tant que catalyseurs de réaction de réduction de l'oxygène avec une activité et une durabilité beaucoup plus positives que les catalyseurs Pt/C commerciaux. Ce travail élargit la famille des catalyseurs à un seul atome et ouvre la voie à l'étude de catalyseurs à un seul atome très efficaces avec des compositions multiples.

Les catalyseurs à un seul atome (SAC) ont attiré énormément d'attention en raison de leurs avantages intrinsèques, tels que des propriétés géométriques et électroniques uniques et une utilisation maximale des atomes1,2,3,4,5,6. Il est devenu un domaine en plein essor en raison de ses performances catalytiques considérables dans diverses réactions industrielles importantes, notamment la réaction de réduction de l'oxygène (ORR)7,8,9, la réaction de dégagement d'oxygène (OER)10,11,12, la réaction de dégagement d'hydrogène (HER) 13,14,15, reformage du méthane16,17,18, réaction d'oxydation du méthanol (MOR)19,20,21 et réaction d'oxydation de l'éthanol (EOR)22,23,24. De plus, de nombreuses méthodes ont été explorées, telles que la migration à haute température25,26, la pyrolyse27,28, le dépôt de couche atomique29,30, la chimie humide31,32 et le dépôt physique33,34 pour synthétiser les SAC.

Ces dernières années, certains SAC typiques avec des métaux nobles non ou beaucoup plus faibles ont été signalés comme possédant une activité et une durabilité impressionnantes qui sont même comparables aux catalyseurs à base de métaux nobles, démontrant un grand potentiel d'application pratique. En outre, il a également été rapporté que les catalyseurs à un seul atome double ou binaire (BSAC) présentent de meilleures performances que leurs homologues SAC uniques correspondants en raison des effets synergiques existants, dans lesquels les performances des SAC hôtes peuvent être davantage modulées par l'autre. -atomes métalliques. Wang et al. ont rapporté des SAC de sites métalliques à deux atomes isolés Fe-N4 / Pt-N4, et Pt-N4 a agi comme modulateur pour régler la structure électronique du site actif Fe-N4, favorisant efficacement l'activité ORR des sites à atome unique Fe-N49 . Fan et al. synthétisés atomiquement dispersés Co2-N6 et Fe-N4 BSAC, et l'existence de Co2-N6 règle efficacement la structure électronique de Fe-N4, induisant un degré de remplissage plus élevé des orbitales Fe-d et optimisant la capacité de liaison avec les intermédiaires *OH35. De plus, les BSAC jouent également un rôle important dans les catalyseurs bifonctionnels (tels que ORR et OER) en raison des multiples centres actifs des BSAC. Par exemple, Ma et al. des BSAC Ni-N4/GHS/Fe-N4 préparés, où Ni-N4 et Fe-N4 sont situés respectivement sur les parties interne et externe des supports de carbone creux, réalisant une bonne activité vers l'ORR et l'OER36. Combiné avec les résultats de calcul expérimentaux et théoriques, Fe-N4 et Ni-N4 sont confirmés comme les sites actifs de l'ORR et de l'OER, respectivement. Hu et al. ont rapporté des BSAC Co-N4 et Fe-N4 contigus ancrés dans du carbone dopé N (FeCo-BSAC/NC), avec une bonne activité à la fois dans l'ORR et l'OER37. Les calculs théoriques révèlent que Fe-N4 et Co-N4 agissent comme les centres actifs de l'ORR et de l'OER, respectivement, et les effets synergiques de Fe-N4 et Co-N4 optimisent davantage le centre de la bande d du métal et améliorent l'électrocatalytique. performance.

De plus, comme prédit par Beller et al. que la prochaine percée des SAC sera la préparation de SAC bi/multimétalliques en raison de leurs énormes applications potentielles dans de nombreuses réactions38. Cependant, il n'y a eu que peu de travaux sur les préparations et les applications des BSAC, tandis que les SAC multimétalliques, dont on peut s'attendre à ce qu'ils présentent des performances et des fonctionnalités plus attrayantes, ont rarement été rapportés. Ceci est principalement attribué aux énormes obstacles à la coexistence de divers métaux dans la dispersion atomique avec des propriétés chimiques/physiques évidemment différentes. Par conséquent, il est difficile de stabiliser plusieurs atomes métalliques isolés en un seul support en raison de l'environnement de coordination disparate entre les différents atomes métalliques et les types de sites d'ancrage. Par conséquent, développer une méthode générale et très efficace qui peut contrôler les SAC avec des centres multimétalliques est urgent mais difficile.

Dans ce travail, nous développons une méthode générale d'impression de type mobile pour synthétiser plusieurs SAC métalliques avec jusqu'à onze éléments métalliques dissemblables en transférant des atomes métalliques uniques à partir de modèles d'impression vers des supports de carbone poreux dopés au nitrure (nous définissons les SAC avec plus de cinq éléments métalliques dans un seul catalyseur en tant que catalyseurs à un seul atome à haute entropie (HESAC)). Les atomes métalliques simples sont transférés point à point des gabarits d'impression aux supports de carbone sous chauffage (voir "Section expérimentale"), ce qui donne des mélanges uniformes de plusieurs éléments. Comme prévu, les HESAC préparés ont des caractéristiques typiques d'atomes métalliques uniques uniformément dispersés, bien qu'ils soient exposés à de nombreux autres métaux qui provoquent classiquement une agrégation. En ajustant la quantité et les types de modèles d'impression et la température de pyrolyse, nous produisons également des HESAC de cinq à onze métaux. Notamment, à titre d'exemple, le catalyseur HESACs quinaire préparé (FeCoNiCuMn) présente une bonne activité et une bonne durabilité à la fois pour l'ORR et les batteries zinc-air assemblées. La robuste performance ORR du catalyseur quinaire HESAC (FeCoNiCuMn) doit être attribuée aux sites actifs abondants et aux effets synergiques entre les différents sites actifs.

Le processus de la méthode d'impression de type mobile pour synthétiser des HESAC uniformément dispersés est illustré à la Fig. 1a et à la Fig. 1 supplémentaire. En bref, les précurseurs métalliques et la mélamine sont mélangés uniformément et recuits à l'air pour préparer les modèles d'impression Mg-C3N4, Fig. 2-3 supplémentaire). Ensuite, le chlorhydrate de dopamine a d'abord été enduit sur les modèles d'impression préparés, puis les atomes métalliques sont excités et extraits de Mg-C3N4 à haute température de pyrolyse, qui ont été simultanément capturés et stabilisés par les défauts et les espèces azotées des supports de carbone, entraînant des HESAC.

a Illustration de la méthode d'impression à caractères mobiles pour préparer les HESAC. b, c Images HAADF-STEM et (d) AC HAADF-STEM des HESAC quinaires (FeCoNiCuMn), (e) Images STEM-EDS des HESAC préparés (des HESAC quinaires aux HESAC undécimaux, la barre d'échelle est de 200 nm).

Les images de microscopie électronique à transmission haute résolution (HRTEM) et de balayage annulaire à fond noir à angle élevé (HAADF-STEM) révèlent que la structure du carbone des HESAC préparés est très désordonnée et qu'aucun amas et / ou nanoparticules métalliques ne peuvent être observés sur le supports en carbone (Fig. 1b, c et Fig. 4 supplémentaire). De plus, les modèles XRD des HESAC préparés ne montrent que des pics de carbone sans aucun signal métallique (Fig. 5 supplémentaire). La dispersion atomique des atomes métalliques est en outre observée à l'aide de HAADF-STEM corrigé des aberrations (AC HAADF-STEM). Les points brillants correspondent aux sites métalliques dispersés atomiquement, qui sont dispersés de manière homogène sur les supports de carbone (Fig. 1d et Fig. 6 supplémentaire). De plus, les images de cartographie par spectroscopie à dispersion d'énergie (EDS) montrent que l'azote et les métaux sont uniformes sur l'ensemble des supports de carbone (Fig. 1e). Les résultats fournissent des preuves claires de la stratégie de synthèse proposée pour synthétiser avec succès des HESAC quinaires à uncimal. À titre d'exemple, la charge en métal des HESAC quinaires (FeCoNiCuMn) est caractérisée par une mesure par spectrométrie de masse à plasma à couplage inductif (ICP – MS), et la charge en métal totale des HESAC quinaires (FeCoNiCuMn) est de 1,47 % en poids (tableau supplémentaire 1) .

Pour mieux identifier la structure électronique, l'état chimique et l'environnement de coordination des HESAC préparés au niveau atomique, la structure d'absorption des rayons X près du bord (XANES) et la structure fine d'absorption des rayons X étendue (EXAFS) sont menées sur les HESAC. À titre d'illustration, les résultats XANES et EXAFS des HESAC quinaires (FeCoNiCuMn) et des matériaux standard sont illustrés à la Fig. 2. Les énergies d'absorption du bord K des cinq éléments métalliques sont toutes situées entre les espèces standard de la feuille métallique et du métal. oxyde, indiquant que les espèces métalliques des HESAC quinaires (FeCoNiCuMn) présentent un état de valence positif (Fig. 2a, d, g, j, m). Les résultats d'ajustement basés sur les énergies de bord des cinq éléments métalliques et des espèces standard (feuille métallique et oxyde métallique) indiquent que l'état d'oxydation de Fe, Co, Ni, Cu, Mn dans les HESAC quinaires (FeCoNiCuMn) est de 2,74, 1,70, 1,95, 0,34, 1,82 (Fig. 7 supplémentaire), cohérent avec les résultats XPS (Fig. 8 supplémentaire). La figure 2b, e, h, k, n affiche les transformations de Fourier des spectres EXAFS (espace R) des espèces métalliques et standard, et un pic dominant correspondant à la coque de coordination MN est observé pour les cinq éléments, ce qui fournit des preuves solides que les espèces métalliques des HESAC préparés sont principalement à l'état d'atomes métalliques isolés. Les résultats d'ajustement EXAFS et les paramètres d'ajustement confirment également que les atomes de métal isolés sont coordonnés avec des atomes N, formant une structure MN typique (Fig. 2b, e, h, k, n et tableau supplémentaire 2). De plus, outre la domination de l'espèce MN, quelques signaux d'état métallique sont également observés à partir des données EXAFS, qui peuvent être attribués à des amas de métaux un peu causés par le grand nombre de métaux. De plus, la configuration atomique des HESAC quinaires (FeCoNiCuMn) est étudiée plus en détail par la transformée en ondelettes à bord K (WT)-EXAFS du métal (par exemple, Fe, Co, Ni, Cu, Mn) et comparée aux signaux WT du feuille de métal, aucun signal de coordination métal-métal dans les HESAC quinaires (FeCoNiCuMn) n'a pu être observé, mais un signal MN brillant et clair a été observé dans les cinq éléments des HESAC quinaires préparés (FeCoNiCuMn), identifiant davantage la caractéristique isolée des espèces métalliques dans HESAC quinaires (FeCoNiCuMn) (Fig. 2c, f, i, l, o).

a, d, g, j, m Spectres XANES (b, e, h, k, n) de Fe K-edge, Co K-edge, Ni K-edge, Cu K-edge et Mn K-edge, ( c, f, i, l, o) WT pour les signaux EXAFS des HESAC quinaires (FeCoNiCuMn) et les échantillons de référence.

Le procédé d'impression de type mobile permet diverses compositions de HESAC uniformes, qui présentent un grand potentiel pour une large gamme d'applications. Comme preuve de concept, nous démontrons que les HESAC quinaires (FeCoNiCuMn) sont un électrocatalyseur avancé pour la réaction de réduction de l'oxygène (ORR), qui est l'étape clé dans de nombreux dispositifs de conversion et de stockage d'énergie (tels que les piles à combustible et les batteries métal-air). Sur la base de l'analyse Brunauer-Emmett-Teller (BET), HESAC (les HESAC quinaires préparés (FeCoNiCuMn) sont simplifiés en "HESAC" dans la section des mesures électrocatalytiques) possède une surface spécifique et un volume de pores élevés de 339,3 m2 g−1 et 1,8 cm3 g−1, respectivement (Fig. 9 supplémentaire). La surface spécifique élevée et la structure poreuse riche du catalyseur HESAC sont bénéfiques pour favoriser le transfert de masse et exposer plus de sites actifs39,40,41,42. De plus, la valeur ID: IG du HESAC préparé est aussi élevée que 1,076, et une valeur élevée indique généralement plus de défauts sur les matériaux carbonés, qui fournissent également plus de sites ancrés pour les atomes de métal unique et les sites actifs pour le processus de réaction (Supplémentaire Fig. 10, résultat Raman). La performance ORR du catalyseur HESAC préparé a été mesurée dans une solution de KOH 0,1 M saturée en O2, Pt/C et des supports de carbone dopés au nitrure (également appelés NC) sont également testés comme références. L'activité ORR de HESAC est plus positive que celle de Pt/C en termes de potentiel d'apparition (Eonset), de potentiel demi-onde (E1/2) et de densité de courant cinétique (jk@0,9 V vs RHE) (Fig. 3a, b et tableau supplémentaire 3). Les Eonset, E1/2 et jk du HESAC sont de 0,999 V, 0,887 V et 3,114 mA cm−2, soit 17 mV, 21 mV et 1,151 mA cm−2 supérieurs à ceux de Pt/C, respectivement. Pour exclure l'influence des supports de carbone sur les performances ORR du catalyseur HESAC, un catalyseur NC est préparé via une procédure identique à celle du catalyseur HESAC sans les précurseurs métalliques. Comme prévu, les performances ORR de la NC pure sont très médiocres (Fig. 3a, b et tableau supplémentaire 3), ce qui confirme que les bonnes performances ORR du HESAC doivent être attribuées à la coopération des métaux atomiques.

a Courbes LSV, (b) comparaison de E1/2 et jk, et (c) pentes de Tafel du HESAC, NC et Pt/C, (d) RRDE et (e) données de durabilité du HESAC préparé, (f) CA résultats du HESAC et du Pt/C, (g) diagramme schématique du ZAB assemblé (l'image AC HAADF-STEM à l'intérieur est un HESAC quinaire (FeCoNiCuMn)), (h) courbes de polarisation et de puissance et (i) capacité spécifique du HESAC- ZAB basé et basé sur Pt/C (l'image à l'intérieur montre le ZAB basé sur HESAC en série pour alimenter l'écran LED).

La pente de Tafel du catalyseur HESAC (81 mV dec-1) est proche de celle du Pt/C (72 mV dec-1), ce qui indique que le catalyseur HESAC a un processus cinétique ORR rapide (Fig. 3c). En outre, le nombre de transfert et le rendement en peroxyde du catalyseur HESAC préparé ont été évalués par des mesures d'électrode à disque annulaire rotatif (RRDE). Le nombre de transfert électronique est proche de 4 et un faible rendement en peroxyde sur la plage de potentiel de 0, 20 à 0, 95 V est obtenu pour le catalyseur HESAC, révélant un processus ORR à quatre électrons dominant du catalyseur HESAC au cours du processus ORR (Fig. 3d ). Plus important encore, il n'y a presque pas de décroissance de l'activité du catalyseur HESAC en termes de E1/2 et jk après un test de durabilité accéléré (ADT) (Fig. 3e). De plus, la décroissance actuelle du catalyseur HESAC n'est que de 6,67% après des tests de chronoampérométrie pendant plus de 25 000 s (Fig. 3f). En revanche, Pt / C affiche une baisse importante des performances avec les mêmes conditions de test de durabilité et de stabilité que le catalyseur HESAC, indiquant la durabilité et la stabilité robustes du catalyseur HESAC préparé (Fig. 3f, Fig. 11 supplémentaire, Tableau supplémentaire 4). De plus, il est à noter que les performances ORR du catalyseur HESAC sont supérieures à la plupart des catalyseurs SAC rapportés, indiquant les avantages des HESAC proposés (tableau supplémentaire 5).

Pour révéler en profondeur les effets synergiques des différents sites actifs MN du HESAC préparé, des expériences plus contrôlables sont conçues. Le SAC, le SAC binaire (BSAC), le SAC ternaire (TSAC) et le SAC quaternaire (QSAC) sont synthétisés avec la méthode similaire des HESAC préparés. À des fins de comparaison, nous préparons également d'autres types de SAC binaire (BSAC), de SAC ternaire (TSAC) et de SAC quaternaire (QSAC) via un mélange physique contrôlable du SAC correspondant, qui sont nommés BSAC-P, TSAC-P, QSAC-P , respectivement. La performance ORR des catalyseurs mentionnés ci-dessus est illustrée dans la Fig. 12 supplémentaire et le tableau supplémentaire 6. Pour une comparaison équitable, les centres actifs des catalyseurs sont contrôlés dans le même système métallique. Par exemple, les performances ORR du FeCoNi-TSAC/NC ne se comparent qu'avec les FeCo-BSAC/NC, CoNi-BSAC/NC, FeNi-BSAC/NC, Fe-SAC/NC, Co-SAC/NC, Ni-SAC / Catalyseurs NC, sans aucun autre centre actif. La performance ORR des catalyseurs préparés suit l'ordre de HESAC > QSAC > TSAC > BSAC > SAC, indiquant que les HESAC présentent la meilleure activité ORR. De plus, nous avons également constaté que les performances ORR des BSAC, TSAC et QSAC sont bien supérieures à celles des BSAC-P, TSAC-P et QSAC-P, respectivement, lorsque la charge en métal de l'encre catalytique est contrôlée à niveau similaire. En plus des sites actifs métalliques isolés, il existe d'autres contributeurs actifs des BSAC, TSAC, QSAC et HESAC préparés, qui doivent être attribués aux effets synergiques des différents sites actifs dans les catalyseurs ci-dessus. Cela fournit une preuve de plus de l'avancée des HESAC proposés.

Pour valider l'application potentielle des catalyseurs HESAC préparés, HESAC a été appliqué comme catalyseur à cathode à air pour les ZAB assemblés (Fig. 3g). Comme le montre la figure 3h, le ZAB basé sur HESAC assemblé présente des performances ZAB impressionnantes, avec une densité de puissance de crête aussi élevée que 195 mW cm-2, ce qui est environ 1,4 fois supérieur à celui du ZAB basé sur Pt/C (138 mWcm-2). La capacité spécifique du ZAB basé sur HESAC a atteint 810 mAh g−1, soit 121 mAh g−1 de plus que celle du ZAB basé sur Pt/C (689 mAh g−1) (Fig. 3i). De plus, le ZAB à base de HESAC peut fonctionner de manière stable pendant plus de 81 h sans diminution évidente de la tension de décharge, ce qui révèle également que le ZAB à base de HESAC possède une stabilité de décharge impressionnante (Fig. 13 supplémentaire). De plus, trois ZAB basés sur HESAC assemblés et connectés en série peuvent alimenter un écran à diodes électroluminescentes (LED) (Fig. 3i). Tous les résultats confirment que le HESAC préparé présente à la fois de bonnes performances ORR aux niveaux de l'électrode à disque rotatif (RDE) et du ZAB, révélant un potentiel élevé dans les applications pratiques des catalyseurs HESAC proposés.

De plus, les HESAC proposés ont généralement plus de types de centres monométalliques, présentent une grande variété de centres actifs et offrent en outre une activité multifonctionnelle. Outre les performances ORR, les HESAC quinaires préparés (FeCoNiCuMn) sont également utilisés pour catalyser l'oxydation du méthane et la réduction électrochimique du CO2 (ECR). Les HESAC quinaires préparés (FeCoNiCuMn) présentent la meilleure activité vis-à-vis de l'oxydation du méthane, avec une prod de CH3OH la plus élevée (34,78 mmol g-1 h-1) que les autres catalyseurs SAC préparés (Fig. 14 supplémentaire). De plus, l'ECR des HESAC quinaires préparés (FeCoNiCuMn) a été testé sur la cellule H, les productions ont été identifiées comme H2 et CO, et le FECO est stable à environ 50% (Fig. 15 supplémentaire). Comme nous le savons tous, CH3OH, CO et H2 sont les matières premières synthétiques couramment utilisées dans l'industrie, et le catalyseur HESAC quinaire préparé (FeCoNiCuMn) peut facilement conduire la réaction pour produire des produits chimiques à valeur ajoutée. Toutes les données confirment que les HESAC quinaires préparés (FeCoNiCuMn) sont un catalyseur potentiellement efficace pour l'oxydation du méthane et l'ECR, ce qui fournit également des preuves solides de la présence de plusieurs types de centres actifs dans les HESAC proposés. Cependant, l'activité des HESAC quinaires préparés (FeCoNiCuMn) pour l'oxydation du méthane et l'ECR n'est pas aussi bonne que celle des catalyseurs récemment rapportés, ce qui peut être dû à la faible charge en métal des HESAC quinaires préparés (FeCoNiCuMn), et notre prochain travail sera se concentrer sur l'amélioration de la charge en métal des HESAC et aboutir à des catalyseurs multifonctionnels à haut rendement.

Dans ce travail, nous avons proposé le concept de HESAC, dans lequel cinq ou plusieurs atomes d'un seul métal peuvent exister de manière uniforme et stable sur un seul support. Des échantillons de HESAC quinaire à undécimal ont été synthétisés avec succès par la méthode d'impression à caractères mobiles développée. À titre d'exemple, le catalyseur HESAC quinaire préparé (FeCoNiCuMn) présente des performances catalytiques ORR plus positives que celles du catalyseur Pt/C et fonctionne bien dans les applications réelles de batterie zinc-air. La proposition des HESAC enrichit non seulement les types de familles de SAC, mais ouvre également des idées pour le développement et l'application efficace des SAC. De plus, la méthode d'impression à caractères mobiles proposée fournit une bonne plate-forme pour étudier les HESAC. Divers éléments métalliques aux propriétés intrinsèques différentes peuvent vivre en harmonie et exister sous la forme d'atomes uniques sur un seul support, avec les caractéristiques suivantes : (1) traitement hors équilibre, où les atomes métalliques uniques dispersés sont directement transférés point à point vers les supports par un procédé d'impression de type mobile, évitant ainsi l'agglomération des métaux ; (2) synthèse contrôlable, où les HESAC quinaires à undécimaux peuvent être facilement et facilement synthétisés par la méthode proposée. La méthode d'impression de type mobile proposée fournit une voie générale et efficace pour la conception rationnelle des HESAC, qui offre la possibilité d'une application pratique des SAC dans diverses réactions liées à l'énergie.

Mélamine, FeCl3·6H2O, CrCl3·6H2O, MnCl2·4H2O, NiCl2·6H2O, CoCl2·6H2O, CuCl2·2H2O, H2PtCl6·6H2O, PdCl2, RuCl3, IrCl3, RhCl3·3H2O, Tris-HCl, KOH, chlorhydrate de dopamine, HCl , KHCO3 et le nitrure de bore ont été achetés auprès de Shanghai Macklin Biochemical Co., Ltd. 20 % de Pt/C ont été obtenus auprès de Johnson Matthey (JM) Corp. La membrane Nafion-117 et la solution de Nafion (5 % en poids) ont été obtenues auprès de DuPont. Tous les produits chimiques ont été utilisés sans autre purification. Toutes les solutions aqueuses ont été préparées en utilisant de l'eau déionisée (DI) avec une résistivité de 18,2 MΩ.

9 g de mélamine et 0,1 g de FeCl3·6H2O ont été ajoutés dans un mélange de 120 ml d'eau DI et 30 ml de HCl à 110 °C sous agitation vigoureuse, cette étape s'arrêtera pendant que le solvant s'est évaporé. Après cela, le solide obtenu a été recuit à 550 ° C pendant 2 h dans une atmosphère d'air. L'échantillon final a été nommé Fe-g-C3N4.

Le Cr-g-C3N4, Co-g-C3N4, Ni-g-C3N4, Cu-g-C3N4, Mn-g-C3N4, Pt-g-C3N4, Pd-g-C3N4 Ru-g-C3N4, Rh- g-C3N4 et Ir-g-C3N4 ont été préparés via la méthode similaire avec le Fe-g-C3N4, à l'exception de la masse du précurseur métallique du Cr-g-C3N4, Co-g-C3N4, Ni-g-C3N4 , Cu-g-C3N4, Mn-g-C3N4, Pt-g-C3N4, Pd-g-C3N4 Ru-g-C3N4, Rh-g-C3N4 et Ir-g-C3N4 ont été remplacés par CrCl3·6H2O (0,1 g), CoCl2·6H2O (0,1 g), NiCl2·6H2O (0,1 g), CuCl2·2H2O (0,1 g), MnCl2·4H2O (0,1 g), H2PtCl6·6H2O (0,015 g), PdCl2 (0,02 g), RuCl3 (0,02 g), RhCl3·3H2O (0,02 g), IrCl3 (0,02 g), respectivement.

Les HESAC quinaires (FeCoNiCuMn) ont été synthétisés en utilisant les gabarits d'impression souhaités (0,15 g de Fe-g-C3N4, 0,15 g de Co-g-C3N4, 0,1 g de Ni-g-C3N4, 0,1 g de Cu-g-C3N4, 0,1 g de Mn-g-C3N4) et 0,7 g de chlorhydrate de dopamine dissous dans du Tris-HCl. Les modèles d'impression ont été dispersés par ultrasons dans 50 ml de Tris-HCl. Après 60 minutes, 0,7 g de chlorhydrate de dopamine a été ajouté à la solution de mélange sous agitation vigoureuse. Après 24 h, les produits de réaction ont été obtenus par filtration et séchés dans une étuve à vide pendant 24 h. Ensuite, les produits solides obtenus ont été recuits à 900 ° C pendant 2 h pour préparer le produit final.

La synthèse des autres HESAC est la même que celle des HESAC quinaires (FeCoNiCuMn), sauf que la quantité requise de modèles d'impression associés et la température de pyrolyse sont ajustées de manière appropriée.

Fe-g-C3N4 (0,15 g) a été dispersé par ultrasons dans 50 ml de solution Tris-HCl. Après 60 minutes, 0,7 g de chlorhydrate de dopamine a été ajouté à la solution de mélange sous agitation vigoureuse. Après 24 h, les produits de réaction ont été obtenus par filtration et séchés dans une étuve à vide pendant 24 h. Ensuite, les produits solides obtenus ont été recuits à 900 ° C pendant 2 h pour préparer le produit final, et le produit final a été étiqueté Fe-SAC/NC.

La préparation de Co-SAC/NC, Ni-SAC/NC, Cu-SAC/NC et Mn-SAC/NC est la même que celle de Fe-SAC/NC, sauf Co-g-C3N4 (0,15 g), Ni -g-C3N4 (0,10 g), Cu-g-C3N4 (0,10 g) et Mn-g-C3N4 (0,10 g) ont été utilisés comme modèles d'impression de Co-SAC/NC, Ni-SAC/NC, Cu- SAC/NC et Mn-SAC/NC, respectivement.

Fe-g-C3N4 (0,15 g) et Co-g-C3N4 (0,15 g) ont été dispersés par ultrasons dans 50 ml de solution Tris-HCl. Après 60 minutes, 0,7 g de chlorhydrate de dopamine a été ajouté à la solution de mélange sous agitation vigoureuse. Après 24 h, les produits de réaction ont été obtenus par filtration et séchés dans une étuve à vide pendant 24 h. Et ensuite, les produits solides obtenus ont été recuits à 900 ° C pendant 2 h pour préparer le produit final, le produit final a été étiqueté FeCo-DSAC/NC.

La préparation de FeCu-DSAC/NC et CoNi-DSAC/NC est la même que celle de FeCo-DSAC/NC, sauf Fe-g-C3N4 (0,15 g) et Cu-g-C3N4 (0,10 g), Co-g- C3N4 (0,15 g) et Ni-g-C3N4 (0,10 g) ont été utilisés comme modèles d'impression de FeCu-DSAC/NC et CoNi-DSAC/NC, respectivement.

Fe-g-C3N4 (0,15 g), Co-g-C3N4 (0,15 g) et Mn-g-C3N4 (0,10 g) ont été dispersés par ultrasons dans 50 ml de solution Tris-HCl. Après 60 minutes, 0,7 g de chlorhydrate de dopamine a été ajouté à la solution de mélange sous agitation vigoureuse. Après 24 h, les produits de réaction ont été obtenus par filtration et séchés dans une étuve à vide pendant 24 h. Ensuite, les produits solides obtenus ont été recuits à 900 ° C pendant 2 h pour préparer le produit final, et le produit final a été étiqueté FeCoMn-TSAC / NC.

La préparation de FeCuMn-TSAC/NC est la même que celle de FeCoMn-TSAC/NC, à l'exception de Fe-g-C3N4 (0,15 g), Cu-g-C3N4 (0,10 g) et Mn-g-C3N4 (0,10 g) ont été utilisés comme modèles d'impression de FeCuMn-TSAC/NC.

Fe-g-C3N4 (0,15 g), Co-g-C3N4 (0,15 g), Cu-g-C3N4 (0,10 g) et Mn-g-C3N4 (0,10 g) ont été dispersés par ultrasons dans 50 ml de solution Tris-HCl . Après 60 minutes, 0,7 g de chlorhydrate de dopamine a été ajouté à la solution de mélange sous agitation vigoureuse. Après 24 h, les produits de réaction ont été obtenus par filtration et séchés dans une étuve à vide pendant 24 h. Ensuite, les produits solides obtenus ont été recuits à 900 ° C pendant 2 h pour préparer le produit final, le produit final a été étiqueté FeCoCuMn-QSAC/NC.

La préparation de FeCoNiCu-QSAC/NC et FeCoNiMn-QSAC/NC est la même que celle de FeCoCuMn-QSAC/NC, sauf Fe-g-C3N4 (0,15 g), Co-g-C3N4 (0,15 g), Ni-g- C3N4 (0,10 g), Cu-g-C3N4 (0,10 g) et Fe-g-C3N4 (0,15 g), Co-g-C3N4 (0,15 g), Ni-g-C3N4 (0,10 g), Mn-g -C3N4 (0,10 g) ont été utilisés comme modèles d'impression de FeCoNiCu-QSAC/NC et FeCoNiMn-QSAC/NC, respectivement.

Le TEM et le HRTEM ont été testés en utilisant un Thermo Scientific Talos F200X G2 fonctionnant à 200 keV. AC HAADF-STEM a été testé par TEM à émission de champ FEI Titan G2 60–300 corrigé des aberrations (FEI, États-Unis), fonctionnant à 300 keV (αmax = ~ 100 mrad). XRD a été réalisée sur un diffractomètre à poudre HAOYUAN (DX-2700BH) fonctionnant à 60 kV et 50 mA, en utilisant une source de rayonnement Cu-K. La spectroscopie photoélectronique à rayons X (XPS) a été réalisée sur un spectromètre photoélectronique à rayons X Thermo Scientific K-Alpha utilisant une source de rayons X Al-K monochromatée (hν = 1486,6 eV). Les spectres Raman ont été enregistrés au spectromètre Raman scientifique Horiba ambiant en utilisant la ligne d'excitation à 532 nm d'un laser à diode. La charge en métal a été déterminée en utilisant ICP-MS (Agilent ICPMS 7700).

Les spectres de structure fine d'absorption des rayons X (XAFS) ont été collectés sur la ligne de lumière 1W1B de l'installation de rayonnement synchrotron de Pékin (BSRF). Les échantillons testés ont été préparés en pressant le catalyseur et le nitrure de bore. Les données ont été collectées en mode fluorescence à l'aide d'un détecteur Lytle et les échantillons de référence correspondants ont été collectés en mode transmission.

Les données XAFS acquises ont été traitées selon les procédures standards en utilisant le module ATHENA des progiciels Demeter. Pour obtenir les paramètres structurels quantitatifs autour des atomes centraux, un ajustement des paramètres de la courbe des moindres carrés a été effectué à l'aide du module ARTEMIS des progiciels Demeter.

L'équation EXAFS suivante a été utilisée :

En bref, les tests de performance ORR ont été réalisés sur la station électrocatalytique Gamry 1010E. Une électrode de carbone de verre (GCE), une tige de carbone et un Hg/HgO ont été appliqués comme électrode de travail, contre-électrode et électrode de référence, respectivement. L'électrolyte était composé de KOH 0,1 M. L'encre de catalyse a été préparée via une dispersion uniforme de 5 mg de catalyseurs, 970 μL d'éthanol et 30 μL de Nafion. Après cela, déposez 7 μL de l'encre de catalyse sur le GCE pour obtenir l'électrode de travail de test. Les courbes LSV ont été enregistrées à 1600 tours par minute (rpm)) avec une vitesse de balayage de 5 mV.s-1 dans du KOH 0,1 M saturé en O2. La méthode de test de durabilité accélérée (ADT) a été appliquée pour tester la durabilité, avec un cycle potentiel de 20 000 cycles de 0,6 à 1,0 V à 100 mV s-1. Les stabilités du catalyseur ont été étudiées par chronoampérométrie (CA) à 0,6 V vs RHE dans un électrolyte saturé en O2.

Les mesures de l'électrode à disque annulaire rotatif (RRDE) des échantillons ont été mesurées pour étudier la sélectivité à quatre électrons. L'électrode annulaire Pt était polarisée à 1,1 V par rapport à RHE. Le rendement en H2O2 et n par molécule d'oxygène ont été calculés par les équations suivantes :

où ID et IR sont respectivement les courants du disque et de l'anneau. N est l'efficacité de collecte du courant de l'anneau (37 %).

Tous les potentiels dans ce travail sont cités par rapport à une électrode à hydrogène réversible (RHE). Les potentiels dans les courbes LSV de cette étude ont été soumis à une compensation iR.

Le ZAB a été fabriqué comme suit : une plaque de Zn polie, du papier carbone chargé de catalyseurs (1 mg cm-2) et une solution de mélange de 6 M KOH et 0,2 M Zn(Ac)2 ont été utilisés comme anode, cathode et électrolyte, respectivement. Une station de travail électrochimique Gamry 1010E a été utilisée pour enregistrer les courbes de polarisation. La courbe de polarisation de décharge a été réalisée sur le système de test de batterie LANHE (CT2001A). La densité de puissance spécifique a été calculée par P = j * E, dans laquelle P est la densité de puissance, j est la densité de courant, E est la tension.

L'oxydation directe du méthane a été réalisée dans un autoclave de 50 ml contenant 10 ml de solution de catalyseur. L'autoclave a été scellé et purgé trois fois avec un gaz contenant de l'argon et la pression a été maintenue à un mélange gazeux de 3,0 MPa (H2 : 3,3 %, O2 : 6,6 %, CH4 : 1,6 %, Ar : 61,7 % et He : 26,8 %). le mélange a été agité à 1200 tr/min et chauffé à 70 °C avec une vitesse de rampe de 1,5 °C min-1 et maintenu pendant 0,5 h. A la fin de la réaction, l'autoclave a été maintenu dans de l'eau glacée pendant 2 h pour minimiser la perte de produits volatils.

Des tests électrochimiques ont été réalisés sur une station de travail (CHI 760E). Un réacteur à cellules H étanche aux gaz séparé avec une membrane Nafion-117 a été utilisé pour les expériences d'électrolyse. Dans la chambre cathodique (100 mL), un GCE de type L et Ag/AgCl ont servi respectivement d'électrode de travail et de référence. Une feuille de Pt dans la chambre anodique (100 ml) a servi de contre-électrode. Chaque chambre contenait 50 ml d'électrolyte KHCO3 (0,1 M, pH = 6,8). Le dioxyde de carbone a été purgé en continu (30 ml min-1) pendant le processus ECR. Tous les potentiels ont été recalculés en RHE par ERHE = EAg/AgCl + 0,1989 + 0,0591 × pH selon l'équation de Nernst, sauf indication contraire.

L'efficacité énergétique cathodique (EE) a été calculée comme suit :

où E0, FE et E représentent respectivement le potentiel standard, le rendement faradique et le potentiel appliqué.

Les données qui appuient les conclusions de cette étude sont disponibles à partir du manuscrit et de ses informations supplémentaires. Les données sources sont fournies avec ce document.

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Ce travail a été soutenu par la National Natural Science Foundation of China (22109034, 22109035, 52164028, 62105083), la Postdoctoral Science Foundation of Hainan Province (RZ2100007123), le Hainan Province Science and Technology Special Fund (ZDYF2021GXJS207, ZDYF2020037, ZDYF2020207 ), le Foundation of State Key Laboratory of Marine Resource Utilization in South China Sea (Université de Hainan, subvention n° MRUKF2021029) et Start-up Research Foundation de l'Université de Hainan (KYQD(ZR)−20008, 20082, 20083, 20084, 21065, 21124 , 21125), et le fonds de recherche spécifique de la plateforme d'innovation pour les universitaires de la province de Hainan. Les auteurs remercient également l'installation de rayonnement synchrotron de Pékin (ligne de faisceau BL1W1B) pour avoir fourni le temps de faisceau.

State Key Laboratory of Marine Resource Utilization in South China Sea, Hainan Provincial Key Lab of Fine Chemistry, School of Chemical Engineering and Technology, Hainan University, Haikou, 570228, Chine

Peng Rao, Junming Luo, Peilin Deng, Jing Li, Yijun Shen et Xinlong Tian

École d'ingénierie de l'environnement et de la sécurité des ressources, Université de Chine du Sud, Hengyang, 421001, Chine

Yijie Deng

Dalian National Laboratory for Clean Energy, State Key Laboratory of Catalysis, iChEM, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian, 116023, Chine

Éventail Wenjun

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XT, PR et YD ont conçu et conçu la recherche. PR a réalisé la synthèse, les mesures électrochimiques et les caractérisations. WF a effectué des mesures et des analyses XAS. JL, PD, JL et YS ont aidé à analyser les données et à modifier l'article. PR et XT ont co-écrit l'article. Le projet a été supervisé par XT

Correspondance avec Xinlong Tian.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

Nature Communications remercie Qiong Cai et les autres examinateurs anonymes pour leur contribution à l'examen par les pairs de ce travail.

Note de l'éditeur Springer Nature reste neutre en ce qui concerne les revendications juridictionnelles dans les cartes publiées et les affiliations institutionnelles.

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Rao, P., Deng, Y., Fan, W. et al. Méthode d'impression de type mobile pour synthétiser des catalyseurs à un seul atome à haute entropie. Nat Commun 13, 5071 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-32850-8

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Reçu : 14 mars 2022

Accepté : 22 août 2022

Publié: 29 août 2022

DOI : https://doi.org/10.1038/s41467-022-32850-8

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