Synthèse de matières organiques prébiotiques à partir de CO2 par catalyse avec des particules météoritiques et volcaniques

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 6843 (2023) Citer cet article

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L'émergence des matières organiques prébiotiques était une étape obligatoire vers l'origine de la vie. L'importance de la livraison exogène par rapport à la synthèse in situ à partir des gaz atmosphériques est encore en débat. Nous démontrons expérimentalement que les particules météoritiques et volcaniques riches en fer activent et catalysent la fixation du CO2, produisant les principaux précurseurs des éléments constitutifs de la vie. Cette catalyse est robuste et produit sélectivement des aldéhydes, des alcools et des hydrocarbures, indépendamment de l'état redox de l'environnement. Elle est facilitée par des minéraux communs et tolère une large gamme de conditions planétaires précoces (150–300 °C, ≲ 10–50 bar, climat humide ou sec). Nous constatons que jusqu'à 6 × 108 kg/an de matières organiques prébiotiques auraient pu être synthétisés par ce processus à l'échelle planétaire à partir du CO2 atmosphérique sur la Terre Hadéenne.

La formation de molécules organiques réactives pour former les éléments constitutifs de la vie sur la Terre naissante est l'une des conditions préalables à l'abiogenèse1,2,3. L'émergence d'une croûte continentale stable et d'eau liquide sur la Terre il y a ∼ 4,4 Gyr4,5, et les premières signatures d'isotopes biogéniques du carbone il y a ∼ 3,8–4,1 Gyr6,7 suggèrent que la vie est née seulement ∼ 400–700 millions d'années après la formation de la Terre8,9,10. Ce laps de temps relativement court indique que la majeure partie des précurseurs organiques s'est déjà formée sur la Terre Hadéenne il y a 4,4 Gyr. Une possibilité est que les constituants organiques prébiotiques qui avaient été formés dans la nébuleuse solaire, les astéroïdes riches en carbone et les comètes aient été livrés sur la Terre primitive11,12,13,14,15,16,17,18,19,20,21. D'autres théories envisagent la synthèse dans l'atmosphère et dans l'océan par des processus catalytiques ou à haute énergie (foudres, énergie volcanique, chocs d'impact) 1,52,53,54,55,56,57,58,59,60,61,62,63,64. Certains des processus chimiques sous-jacents ont été simulés expérimentalement, tels que la synthèse de Miller-Urey dans l'atmosphère riche en CH4, la catalyse Fischer-Tropsch64 dans les environnements riches en CO, la fixation du CO2 au pyruvate sur des nanoparticules de fer et de nickel65, la synthèse aqueuse de Strecker des acides aminés à l'intérieur des astéroïdes carbonés ou la chimie de la glace interstellaire dans les comètes.

Pourtant, il est difficile de déduire avec certitude quel scénario a été le plus dominant (le cas échéant) en raison de données clés manquantes. Dans le scénario de livraison exogène, outre les taux de bombardement précoces débattus, une fraction mal connue de la matière organique aurait été perdue lors de l'entrée atmosphérique par ablation, en raison des chocs d'impact et de la pyrolyse par chauffage, ou de la dissolution dans la croûte fondue. Dans le scénario de synthèse in situ, la synthèse de type Miller-Urey aurait été moins productive dans une atmosphère neutre riche en CO2 et N2 de la Terre primitive par rapport aux conditions atmosphériques réduites, riches en CH4, N2 et H2 supposées dans les premières expériences66,67,68.

Autre scénario possible, la synthèse organique autour des cheminées hydrothermales au fond de l'océan a été largement étudiée58,61,69,70. La synthèse organique dans l'océan présente des limites liées à la dilution des produits de réaction ou à la vaporisation par impacts géants71. D'autres scénarios sont proposés, par exemple la synthèse organique dans les étangs darwiniens à la surface continentale72, la synthèse entraînée par la réduction du fer natif du CO261, ou la synthèse de type Urey-Miller entraînée par la conversion d'une atmosphère terrestre neutre en un état réduit lors d'une collision avec un seul noyau de fer de 1023 kg73, etc.

Nous proposons une autre voie robuste vers la formation de matière organique prébiotique clé sur la Terre primitive. Dans ce scénario, des particules microscopiques riches en fer venues de l'espace ou formées in situ par des impacts géants74, l'ablation de météorites75 ou produites par des éruptions volcaniques avaient entraîné de manière catalytique la fixation du CO2 depuis l'atmosphère. Les minéraux naturels disponibles sur les îles volcaniques de la Terre primitive auraient servi de matériaux de support dans cette synthèse (cf. Fig. 1). Pour tester cette idée, nous avons étudié expérimentalement les propriétés catalytiques des particules de fer des météorites et des cendres volcaniques dans les conditions de réaction simulées de la Terre primitive en présence de CO2, H2 et H2O.

Formation de matière organique clé prébiotique à partir du CO2 par catalyse avec des particules météoritiques et volcaniques. (A) Scénario de la Terre primitive avec des sources de fer catalytiquement actif et des particules riches en fer. Les sources exogènes comprennent le fer et les météorites pierreuses contenant du fer et les astéroïdes produisant des nanoparticules par leur ablation thermique dans l'atmosphère ou après des impacts géants. Les sources in situ sont des chaînes volcaniques actives similaires à Hawaï, qui produisent des particules de cendres volcaniques riches en fer. Ces particules nano et microscopiques de fer élémentaire présentent une activité catalytique et entraînent une synthèse robuste du CO2 et du H2 ou du H2O atmosphériques en composés organiques prébiotiques clés, à des températures et des pressions représentatives de la Terre primitive. Alternativement, H2 peut être formé lors de l'oxydation du fer élémentaire avec de l'eau. Ces composés organiques prébiotiques peuvent agir comme réactifs dans d'autres synthèses organiques conduisant à la formation de glucides, de lipides, de sucres23, d'acides aminés55 et de molécules d'ARN et d'ADN35. (B) Les particules de catalyseur ont été préparées par dissolution acide des météorites de fer Campo del Cielo et Muonionalusta, de la météorite de pierre Gao-Guenie et des cendres volcaniques de l'Etna (Sicile, Italie) (I), suivie de l'imprégnation du matériau de support, de la calcination à 450 °C (II) et de la réduction (III). Pour simuler un impact géant ou une éruption volcanique, ces matériaux ont également été broyés dans un broyeur à boulets. Ces particules catalytiques ont été étudiées dans des expériences d'autoclave à haute pression appliquant une large gamme de conditions (9–45 bar et 150–300 °C) avec un mélange de CO2 et H2 (IV). Les produits de réaction ont été identifiés et quantifiés par des mesures GC-MS (V).

En tant que sources de métaux catalytiquement actifs sur la Terre primitive, nous avons considéré les météorites de fer, les météorites pierreuses et les cendres volcaniques. Dans nos expériences, nous avons étudié des échantillons représentatifs des météorites ferreuses Campo del Cielo et Muonionalusta, de la météorite pierreuse Gao-Guenie et des cendres volcaniques de l'Etna. Leurs différentes compositions métalliques sont résumées dans le tableau 1.

Les météorites de fer Campo del Cielo et Muonionalusta contiennent des quantités considérables de Ni et des traces d'Ir, qui sont de bons catalyseurs d'hydrogénation.

Il est bien connu que les particules de catalyseur stabilisées sur les supports agrandissant la surface (par exemple Al2O3) augmentent l'activité catalytique et la stabilité. Ici, nous suivons une approche similaire en combinant nos sources de fer avec des minéraux naturels qui auraient pu être disponibles sur la Terre primitive. Cela simule expérimentalement un processus où les particules métalliques formées ont été déposées sur des minéraux, par exemple (1) la montmorillonite, (2) l'olivine, (3) le diopside et (4) l'hydroxyapatite. Tous sont présents soit dans la croûte terrestre, soit dans les météorites et les astéroïdes : Alors que la montmorillonite et l'hydroxyapatite peuvent se former dans des conditions hydrothermales, l'olivine et le diopside sont des produits du volcanisme mafique. De plus, nous utilisons le gel de silice (5) comme système de référence. Les compositions élémentaires de ces supports ont été déterminées par analyse aux rayons X à dispersion d'énergie (EDX) et sont résumées dans le tableau 2.

Les météorites et les cendres volcaniques ont été dissoutes dans de l'acide nitrique aqueux pour donner les solutions mères. La météorite de pierre et les cendres volcaniques ne sont pas complètement dissoutes dans ces conditions, donc les solutions ont été dispersées et utilisées sans filtration. Pour la préparation des catalyseurs oxydés supportés, le support (gel de silice, hydroxyapatite, olivine, diopside et argile montmorillonite) a été imprégné avec la solution mère. La suspension préparée a été séchée à 100 °C puis calcinée à 450 °C pendant 4,5 h. Dans ces conditions, les nitrates métalliques se décomposent complètement avec formation des oxydes métalliques correspondants.

Pour la préparation des catalyseurs oxydés broyés à billes à partir de la météorite Campo del Cielo, la météorite a été dissoute dans de l'acide nitrique aqueux vide supra. Cette solution a été séchée à 100°C. La poudre ou la cendre volcanique résultante a été mélangée avec les matériaux de support (gel de silice, hydroxyapatite, olivine, diopside et argile montmorillonite) et broyée dans le broyeur à boulets à 800 tr/min pendant 15 min.

Cette procédure simule le processus d'écrasement des météorites et des astéroïdes ou la formation des particules de cendres volcaniques. Les catalyseurs fraîchement obtenus ont été examinés par microscopie électronique à balayage (MEB) pour déterminer leur topologie de surface et la taille des nanoparticules formées. Sur la figure 2, une image SEM et la distribution de taille des particules préparées par dissolution d'un échantillon de la météorite Campo del Cielo et imprégnation sur le support de montmorillonite sont présentées. La taille moyenne et la distribution étroite de 4,7 ± 2,4 nm montrent que de petites nanoparticules peuvent être obtenues, qui peuvent agir comme des catalyseurs hautement actifs. Tous les échantillons ont été caractérisés par le SEM et les distributions de taille déterminées (voir la section IV des informations supplémentaires).

Le pré-catalyseur préparé à partir de la météorite Campo del Cielo appuyé sur la Montmorillonite. (A) Image au microscope électronique à balayage (SEM) des particules oxydées de la météorite Campo del Cielo sur le support montmorillonite. (B) Distribution granulométrique des nanoparticules avec moyenne et écart type (σ).

Pour la réduction des catalyseurs oxydés, ≈ 1 g des matériaux de support imprégnés a été transféré dans l'insert en verre (verre de quartz) de l'autoclave. L'autoclave a été évacué et rincé avec de l'azote (trois fois). Après évacuation (9 × 10–3 mbar), de l'hydrogène (≈ 50 bar) a été pressurisé dans l'autoclave. La réduction des catalyseurs oxydés a été obtenue par chauffage à 300°C pendant 17 heures.

Après réduction, l'excès d'hydrogène du catalyseur supporté réduit et refroidi a été libéré et du dioxyde de carbone et, par la suite, de l'hydrogène ou de l'eau ont été ajoutés avec une pression partielle ou un volume défini, respectivement. L'autoclave sous pression a ensuite été chauffé à la température correspondante. Les conditions de réaction détaillées sont répertoriées dans la section VII des informations supplémentaires. Après le temps de réaction défini, l'autoclave a été refroidi à 0 °C (pour condenser les composés volatils). Afin de séparer les composés organiques formés du catalyseur, une distillation a été effectuée. Le catalyseur noir congelé a été refroidi à - 180 ° C et transféré dans l'appareil de distillation en verre. Cet appareil a été mis sous vide à 3 × 10–2 mbar. Ensuite, la jambe de l'appareil de distillation avec le catalyseur a été chauffée à 210-220 ° C et les composés évaporés ont été condensés dans un ballon refroidi avec de l'azote liquide (- 180 ° C). Une fois le processus de distillation terminé, l'appareil a été ouvert et, après un réchauffement, les produits de la réaction ont été recueillis en ajoutant du dichlorométhane (3 × 0,3 ml ou 0,5 ml au total).

Pour étudier les propriétés catalytiques des catalyseurs préparés, un criblage de réaction a été effectué à l'aide d'un système d'autoclave à haute pression. Les catalyseurs sur support minéral ont été pressurisés avec des gaz CO2 et H2 à différentes pressions partielles (CO2 : 5–40 bar ; H2 : 5–41 bar ; pression totale : 9–45 bar) et chauffés (150 °C–300 °C) dans le système d'autoclave pour couvrir une large gamme de conditions. Dans ces conditions, les catalyseurs oxydés, qui sont typiquement colorés en rouge par le Fe oxydé, sont réduits et activés, se transformant en matériaux de couleur noir foncé. La matière réduite correspond aux particules déposées formées par ablation thermique lors d'une entrée de météorites dans l'atmosphère ou d'un écrasement de matière par des forces (géo-)mécaniques. Ces réactions en autoclave ont été réalisées pendant plusieurs jours et semaines. Après refroidissement et relâchement de la pression, les produits de la réaction ont été isolés par séparation des catalyseurs par micro-distillation, puis identifiés et quantifiés par chromatographie en phase gazeuse-spectrométrie de masse (GC-MS) (voir Informations complémentaires section V).

La figure 3 montre la distribution du produit résultant d'expériences avec les particules actives catalytiques obtenues à partir de la météorite Campo del Cielo supportée sur de la montmorillonite à 300 °C, un rapport H2:CO2 de 2:1 et une pression totale de 45 bar. La masse totale de produit était de 934 μg, le rendement étant comparable aux résultats en conditions hydrothermales59. Les principaux composants étaient le méthanol, l'éthanol et l'acétaldéhyde, totalisant jusqu'à 70 % en poids. Le résidu est constitué de n-alcanes (n-hexane à n-pentadécane) et d'iso-alcanes (iso-heptane à iso-tétradécane), chacun représentant env. 15% de la masse totale du produit. Nous avons également détecté du formaldéhyde dans ces conditions (voir Informations complémentaires section VB). L'identification de si grandes quantités de composés organiques oxygénés est un résultat passionnant, car le formaldéhyde et l'acétaldéhyde sont des éléments de base importants pour la synthèse des glucides, des acides aminés et pour la formation de désoxyribonucléosides. Cette analyse a été effectuée pour la réaction de criblage catalytique avec tous les matériaux catalytiques préparés (voir Informations supplémentaires VII). Dans ces conditions, aucun autre produit de réaction n'a été détecté. Les rapports de produits des composés, le rendement global et les distributions des produits de réaction détectés de la catalyse dépendent des conditions physiques. Étonnamment, même les températures de réaction aussi basses que 150 ° C et les temps de réaction prolongés de 14 jours ont donné des produits de réaction, ce qui montre que les matériaux sont catalytiquement actifs même dans des conditions de réaction douces. Par conséquent, un criblage complet en faisant varier ces conditions de réaction a été effectué (vide infra).

Répartition des produits de réaction par le nombre de carbone. Conditions de réaction : un mélange gazeux de CO2:H2 = 1:2, une pression totale de 45 bars, une température de 300 °C et un temps de réaction de 4 jours. Catalyseur : Particules métalliques préparées à partir de la météorite Campo del Cielo sur la montmorillonite comme support. Le rendement global était de 934 µg et le nombre de rotations était de 3,97 g/(kg j). (A) Diagramme circulaire de la distribution des produits (en pourcentage massique) séparant les produits de réaction oxygénés (jaune ; méthanol, acétaldéhyde et éthanol), les n-alcanes (rouge ; n-hexane au n-hexadécane) et les iso-alcanes (vert ; de l'iso-heptane à l'iso-pentadécane). (B) Diagramme à barres montrant le pourcentage massique de composés avec un nombre différent d'atomes de C dans chaque groupe : produits de réaction oxygénés (jaune), n-alcanes (rouge) et iso-alcanes (vert).

Pour exclure une contamination potentielle due aux solvants et à la configuration expérimentale elle-même, nous avons effectué une série de mesures à blanc pour valider les résultats. De plus, nous avons effectué des expériences avec les supports purs et les sources métalliques pour quantifier leurs activités catalytiques ainsi que les impuretés dans les mêmes conditions de réaction. Dans toutes les expériences à blanc, les masses résultantes de produits oxygénés, de n-alcanes et d'iso-alcanes n'ont pas dépassé 4 μg, ce qui est nettement inférieur, par exemple, aux 934 μg qui ont été obtenus dans l'expérience illustrée à la Fig. 3.

Pour effectuer une comparaison quantitative de toutes les expériences, nous avons standardisé les résultats en calculant le chiffre d'affaires (TON) pour chaque expérience. Le TON est défini comme la masse du produit de réaction (\({m}_{product}\)) divisée par le produit de la masse du catalyseur (\({m}_{metcat}\)) et du temps (\(t\)) :

Le chiffre d'affaires est indépendant de la taille des nanoparticules. La taille des nanoparticules est très similaire pour tous les matériaux considérés, qui ont une distribution de taille entre ~ 5 et 10 nm.

Nous avons étudié systématiquement les matériaux catalytiques préparés à partir des échantillons de météorite et de cendres volcaniques (conditions de réaction : un mélange gazeux de CO2:H2 = 1:2, une pression totale de 45 bar, une température de 300 °C et un temps de réaction de 4 à 5 jours). La figure 4 résume les rendements et la répartition des produits pour tous les catalyseurs sur les différents supports et préparés par l'approche d'imprégnation humide et par broyage à billes. Les supports ont une forte influence sur l'activité et peuvent augmenter significativement l'activité catalytique [jusqu'à TON = 85,50 g/(kg j)]. Cet effet est plus faible dans les expériences avec l'hydroxyapatite [jusqu'à TON = 1,00 g/(kg j)] et l'olivine [jusqu'à TON = 5,13 g/(kg j)]. Dans le cas de l'hydroxyapatite, cela est probablement dû à la surface alcaline, car une expérience avec du carbonate de calcium a montré des résultats similaires (voir Informations supplémentaires). Pour l'olivine, il est probable que les propriétés de surface influencent l'activité. Dans la même expérience avec une forstérite synthétique (Mg2[SiO4]) qui a une composition similaire, mais une structure différente de l'olivine naturelle, l'activité est significativement augmentée [TON = 8,30 g/(kg j) ; voir SI].

Dépistage des sources et supports métalliques pour la fixation du CO2. Sources métalliques (axe des abscisses) : blanc (mesures sans support), Campo del Cielo (météorite de fer) sous forme de nanoparticules (Nanoparticules) et de particules microscopiques (Ball Mill), Muonionalusta (météorite de fer) sous forme de nanoparticules (Nanoparticles), Gao-Gunie (météorite de pierre) sous forme de nanoparticules (Nanoparticles) et de cendres volcaniques sous forme de nanoparticules (Nanoparticles) et de particules microscopiques (Ball Mill). Supports (axe des ordonnées) : blanc (sans source de métal, \({m}_{metcat}\) est défini sur la masse du support) gel de silice, hydroxyapatite, olivine, montmorillonite et diopside. Un symbole "x" indique qu'aucune réaction ne s'est produite. La taille du cercle reflète le chiffre d'affaires du catalyseur (voir l'échelle à droite). Les camemberts à l'intérieur de ces cercles montrent la répartition des produits contenant les produits oxygénés (jaune : méthanol, acétaldéhyde et éthanol), les n-alcanes (rouge : n-hexane au n-hexadécane) et les iso-alcanes (vert : de l'iso-heptane à l'iso-pentadécane). Conditions de réaction : un mélange gazeux de CO2:H2 = 1:2, une pression totale de 45 bars, une température de 300 °C et un temps de réaction de 4 à 5 jours.

En comparant les sources de métaux, les cendres volcaniques présentent l'activité la plus élevée et, par conséquent, le chiffre d'affaires le plus élevé. Une raison de cette observation pourrait être la présence de promoteurs catalytiques tels que les sels de potassium et de sodium, qui ont été trouvés dans les cendres volcaniques (tableau 1).

Les catalyseurs météoritiques Muonionalusta et Campo del Cielo riches en fer et en nickel sont légèrement moins actifs. Le chiffre de rotation le plus bas est observé lors de l'utilisation de la météorite pierreuse comme source de particules catalytiques. Une raison possible pourrait être le rendement inférieur en nanoparticules catalytiquement actives obtenues lors de la préparation de ces matériaux (voir les tableaux 1 et 5).

La sélectivité la plus élevée en faveur de la formation d'alcanes et d'alcanes ramifiés a été observée pour l'association du catalyseur métallique Campo del Cielo et de la montmorillonite (jusqu'à 30 % d'alcanes) (cf. Fig. 3). Contrairement à cela, nous avons constaté que tous les autres catalyseurs présentaient une sélectivité plus élevée pour les produits oxygénés, qui représentent plus de 95 % de la masse totale du produit.

Nous avons ensuite étudié l'influence de la taille des nanoparticules sur l'activité catalytique. À cette fin, différentes concentrations de sels métalliques de Campo del Cielo ont été mélangées avec du gel de silice ou de la montmorillonite, séchées et calcinées. En augmentant les concentrations en sels métalliques, les nanoparticules sont devenues plus petites (gel de silice : 13,38 nm > 11,81 nm > 9,63 nm) et nous avons observé que le rendement en CO2 [gel de silice : TON = 1,37 g/(kg j) < 4,39 g/(kg j) < 36,97 g/(kg j)] a augmenté dans les expériences catalytiques (pour plus de détails, voir le tableau S10 dans le SI). À l'aide d'un broyeur à boulets, nous avons produit des catalyseurs microscopiques avec une taille de particules 100 fois plus grande. Étonnamment, ces grosses particules montraient encore une activité catalytique. Cependant, contrairement aux catalyseurs formés lors de l'imprégnation humide, le taux de métal dans ces catalyseurs de taille micrométrique devait dépasser un seuil pour montrer une formation de produit significative (voir le tableau d'informations supplémentaires S11). Pour le catalyseur préparé à partir de la météorite Campo del Cielo supportée sur diopside, nous avons observé une activité similaire pour les particules micrométriques broyées à billes et pour les catalyseurs nanoparticulaires. Pour les autres catalyseurs, le chiffre d'affaires des particules du broyeur à boulets était de 3 à 24 % de celui des nanoparticules (voir le tableau d'informations supplémentaires S11). Cela peut s'expliquer par le rapport surface/volume inférieur des particules du broyeur à boulets par rapport aux nanoparticules, conduisant à un plus petit nombre de sites de surface catalytiques par unité de surface du support.

Nous avons identifié des conditions environnementales favorables à la formation de matières organiques prébiotiques clés sur la Terre primitive en examinant systématiquement les conditions de réaction. Les résultats pour diverses températures ainsi que pour divers rapports CO2:H2 et pressions utilisant les particules catalytiques de la météorite de fer Campo del Cielo sur le support de montmorillonite sont représentés sur les Fig. 5 et 6, respectivement.

Dépendance de la température et du temps de réaction de la fixation du CO2. Chiffres de rotation à différents temps de réaction (3–38 jours) et températures (150–300 °C). La taille du cercle reflète le chiffre d'affaires (voir échelle à droite). Les camemberts à l'intérieur de ces cercles montrent la répartition des produits contenant les produits oxygénés (jaune : méthanol, acétaldéhyde et éthanol), les n-alcanes (rouge : n-hexane au n-hexadécane) et les iso-alcanes (vert : de l'iso-heptane à l'iso-pentadécane). Conditions de réaction : un mélange gazeux de CO2:H2 = 1:2 et une pression totale de 45 bar. Des particules de fer ont été préparées à partir de la météorite Campo del Cielo à montmorillonite comme support.

Dépendance partielle à la pression de la fixation du CO2. Chiffre d'affaires à différentes pressions partielles de dioxyde de carbone (3–40 bar) et pressions partielles d'hydrogène (2–40 bar). La taille du cercle reflète le chiffre d'affaires (voir échelle à droite). Les camemberts à l'intérieur de ces cercles montrent la répartition des produits contenant les produits oxygénés (jaune : méthanol, acétaldéhyde et éthanol), les n-alcanes (rouge : n-hexane au n-hexadécane) et les iso-alcanes (vert : de l'iso-heptane à l'iso-pentadécane). Conditions de réaction : soit un mélange gazeux de CO2:H2 avec un rapport égal 1:1 mais une pression totale variée ou CO2:H2 avec un rapport varié mais une pression totale de 45 bars. La température est de 300 ° C et le temps de réaction est de 3 à 4 jours. Particules de fer préparées à partir de la météorite Campo del Cielo sur montmorillonite comme support.

La figure 5 montre qu'il existe une forte influence de la température sur les produits de réaction. En dessous de 300 ° C, seuls des produits oxygénés se sont formés, le TON augmentant avec la température et le temps de réaction, tandis qu'à 300 ° C, des n-alcanes et des iso-alcanes ont été détectés. Ici, la masse totale des produits diminue avec le temps de réaction [38 j et 300 °C : TON = 0,21 g/(kg j)]. Cependant, une plus grande variété d'alcanes ramifiés a été observée à la fin de l'expérience après 38 jours, probablement formée par le craquage d'alcanes et des réactions de réarrangement sur le support montmorillonite41.

Le résultat le plus frappant est que la catalyse avec des particules météoritiques est robuste et produit de la matière organique prébiotique dans des conditions atmosphériques neutres et réductrices (voir Fig. 6). Le rendement global le plus élevé et la plus grande part de produits oxygénés ont été observés à un rapport de pression CO2:H2 de 21:24 et une pression totale de 45 bar [TON = 7,3 g/(kg j)]. L'activité catalytique globale était plus faible à des pressions de gaz totales plus faibles, comme on l'observe couramment dans la catalyse Fischer-Tropsch76. La catalyse est plus efficace dans un milieu riche en CO2 [CO2:H2 = 40:5 ; TON = 3,72 g/(kg j)] que dans un environnement riche en H2 [CO2:H2 = 5:41 ; TON = 0,16 g/(kg j)]. La dépendance à la température et aux conditions atmosphériques suggère que les composés oxygénés tels que les aldéhydes et les alcools se forment dans des conditions plus douces, tandis que les alcanes se forment par des réactions de ces intermédiaires à des températures élevées.

Comme déjà souligné, les produits oxygénés les plus facilement produits (en particulier les aldéhydes) sont des composés essentiels pour la formation des éléments constitutifs de la vie tels que le fragment (désoxy) ribosyle des nucléosides d'ARN et d'ADN35,36, les acides aminés55 et les glucides22,57. Si l'on projette nos résultats expérimentaux sur l'histoire de la Terre primitive, le rendement et la sélectivité en produits oxygénés auraient dû augmenter avec la perte progressive de l'H2 primordial et le refroidissement de l'atmosphère.

Pour tenir compte des conditions environnementales dans lesquelles H2 n'était pas facilement disponible, des expériences ont également été réalisées sous pression partielle réduite de H2 (voir Fig. 7) et uniquement en présence de CO2 et H2O (voir le tableau d'informations supplémentaires S14). Dans le premier cas, nous pouvons clairement voir que la fixation du CO2 fonctionne toujours dans les conditions douces de 10 bars de dioxyde de carbone, 1 bar d'hydrogène et 200 °C, bien que le nombre de rotations soit réduit de deux ordres de grandeur par rapport aux expériences à des pressions plus élevées. Ces conditions de réaction reflètent également d'autres modèles prédisant des pressions atmosphériques plus basses sur la terre hadéenne, par exemple un maximum de ~10 bars de CO2 et ~1 bar d'azote77 ou même des pressions plus basses78. Encore une fois, nous observons que les alcanes ne se forment qu'à des températures plus élevées. Dans les expériences avec de l'eau, nous avons observé que la réaction redox du fer réduit avec de l'eau conduisait à la génération continue in situ de H278. Ce processus couplé de formation de H2 et de sa réaction immédiate avec le CO2 produit des produits oxygénés, comme dans le cas des expériences CO2–H2.

Fixation du CO2 avec une faible pression partielle d'hydrogène. Les chiffres de rotation à différentes pressions partielles de dioxyde de carbone (8–40 bar) et températures (200–300 °C) sont indiqués. La taille du cercle reflète le chiffre d'affaires (voir échelle à droite). Les camemberts à l'intérieur de ces cercles montrent la répartition des produits contenant les produits oxygénés (jaune : méthanol, acétaldéhyde et éthanol), les n-alcanes (rouge : n-hexane au n-hexadécane) et les iso-alcanes (vert : de l'iso-heptane à l'iso-pentadécane). Conditions de réaction : les pressions partielles d'hydrogène dans ces expériences étaient de 1 à 2 bars et le temps de réaction était de 3 à 10 jours. Particules de fer préparées à partir de la météorite Campo del Cielo supportées sur de la montmorillonite.

Étant donné que les alcanes ne se sont formés que dans des conditions de réaction plus dures et que leur rendement est inférieur de quelques ordres de grandeur au rendement des produits oxygénés, il est probable que deux mécanismes différents, partiellement indépendants, soient responsables de leur production. La formation des alcanes et le fait qu'ils ne soient observés que dans certaines conditions (montmorillonite, Campo del Cielo, hautes températures, haute pression partielle d'hydrogène) peuvent s'expliquer par la réaction de water gas shift illustrée à la Fig. 8.

Water gas shift reaction, qui pourrait avoir un effet positif sur la formation d'alcanes dans la fixation du CO2.

L'utilisation de la montmorillonite comme catalyseur conduit à l'élimination de l'eau. Par conséquent, il déplace l'équilibre du côté du monoxyde de carbone. Il en va de même lorsque la pression partielle de dioxyde de carbone est faible et que la pression partielle d'hydrogène est élevée. Cette dernière conduit également à une concentration très élevée d'hydrures en surface, et donc à un environnement très réducteur. Pour l'explication de l'effet de la température, il faut s'intéresser à l'état d'agrégation de l'eau, car la présence d'eau gazeuse entraîne un déplacement de l'équilibre du côté du monoxyde de carbone. A partir de 250 °C et de la pression résultante de 89 bars dans l'autoclave, l'eau est gazeuse. Par conséquent, nos conditions favorisent la présence de monoxyde de carbone qui peut former des alcanes linéaires et ramifiés via la réaction classique de Fischer-Tropsch. Seul Campo del Cielo montre une production significative d'alcanes, puisque toutes les autres sources métalliques contiennent des éléments qui entravent la réaction Fischer-Tropsch, par exemple le soufre. Étant donné que les conditions favorisant les alcanes déplacent également la réaction gazeuse de l'eau vers le côté du monoxyde de carbone, on suppose qu'ils sont formés par la réaction classique de Fischer-Tropsch.

Nous proposons un mécanisme de formation des produits oxygénés (voir Fig. 9). Ce mécanisme est également en accord avec les découvertes de Varma, Muchowska, Chatelain et Moran pour la formation d'acide formique, de méthanol et d'acétate dans des conditions hydrothermales61 et également observé pour les catalyseurs à nanoparticules79. La première étape est la dissociation de l'hydrogène sur la surface catalytique, comme le savent les réactions Haber-Bosch et Fischer-Tropsch. Avec l'ajout de dioxyde de carbone, un formyle de surface est formé. Ce composé peut être réduit en un hydroxyméthyle de surface et un méthyle de surface.

Mécanisme proposé pour la fixation du carbone. Dans un premier temps, la liaison hydrogène est clivée à la surface comme dans la synthèse Fischer-Tropsch et Haber-Bosch. Par addition de dioxyde de carbone et condensation, un formyle de surface se forme, similaire au mécanisme proposé par Varma, Muchowska, Chatelain et Moran61. Ensuite, par réduction et recombinaison des espèces de surface, les produits marqués en bleu se forment. Une ligne horizontale en pointillé montre la surface métallique.

La recombinaison de ces composés entre eux ou avec un hydrure de surface conduit à la formation de formaldéhyde, de méthanol, d'acétaldéhyde et d'éthanol. Ce mécanisme suggère également la production de méthane et d'éthane, qui n'ont cependant pas été détectés dans les conditions de réaction étudiées. Veuillez noter qu'il n'y a aucune possibilité de construire des fragments CH2 pour obtenir un allongement de chaîne (comme dans la réaction de Fischer-Tropsch), et donc seuls des produits avec un maximum de deux atomes de carbone sont générés. Le mécanisme proposé explique en outre pourquoi, contrairement aux expériences hydrothermales59,61 et d'étincelle laser24,59, aucun acide carboxylique ne s'est formé.

La synthèse catalysée en tant que source de matière organique prébiotique aurait dû être la plus active pendant l'Hadéen, car elle nécessite des températures de surface supérieures à environ 150 ° C et plusieurs bars de pression atmosphérique pour fonctionner. Les conditions sur la Terre primitive à cette époque, avec des taux de bombardement planétésimaux élevés et une activité volcanique, auraient dû être les plus favorables à la production de particules catalytiques riches en fer et de H2 atmosphérique, moteur de la synthèse. Suivant les prédictions du modèle atmosphérique pour la Terre primitive avec au moins plusieurs à plusieurs dizaines d'impacts géants pendant Hadean80, nous avons considéré une atmosphère CO2:H2:N2 neutre post-impact avec une pression totale d'environ 3 à 10 bar et une température de surface des îles volcaniques actives d'environ 130 à 200 ° C (pour plus de détails, voir la section VIII des informations supplémentaires). Ensuite, nous avons supposé que des minéraux de type montmorillonite, un produit courant de l'altération acide des roches volcaniques, recouvraient la surface de ces îles et servaient de support à cette synthèse. La surface subaérienne à cette époque représentait au plus environ 1% de la masse continentale moderne. Les taux de livraison totaux minimum et maximum de la matière exogène d'environ 3 × 1012 et 1015 kg/an ont été adoptés52, et une fraction massique de FeNi et de composés riches en fer a été calculée à l'aide des abondances météoritiques et IDP mesurées. En supposant que seule une fraction <0,1 à 1 % des métaux ou des silicates riches en fer se recondenserait sous forme de particules catalytiques de taille nanométrique et micronique, le taux de livraison total des catalyseurs exogènes sur la surface subaérienne de la Terre Hadéenne aurait pu être ∼ 5 × 107–4 × 1011 kg/an (Informations supplémentaires, section VIII.B).

Nous avons également supposé que l'activité volcanique sur la Terre Hadéenne a été au plus plusieurs fois plus élevée que sur la Terre moderne, produisant un volume total de cendres allant jusqu'à ~ 20 à 100 km3 (Informations supplémentaires, section VIII.C). Sur la base des données géologiques modernes, environ 4 % en poids de ce volume seraient représentés par les particules de silicate riches en fer inférieures à 30 microns. Le taux de dépôt total résultant des fines particules de cendres dans la surface subaérienne aurait pu être d'environ 2 × 1011–1012 kg/an. Enfin, sur la base de nos résultats expérimentaux, nous avons supposé que les particules catalytiques déposées sur les minéraux seraient actives pendant environ 30 jours.

En prenant les rendements de synthèse mesurés à T = 150–200 °C et en réduisant ces valeurs aux pressions totales de ~ 3–7 bar, le taux de production résultant des matières organiques prébiotiques dans une atmosphère riche en CO2 avec P(CO2)/P(H2) ~ 1–2 aurait pu atteindre ~ 106–6 × 108 kg/an (Informations supplémentaires, section VIII.D). Ceci est comparable ou supérieur au taux de livraison de la matière organique exogène sur la surface subaérienne de ~ 2 × 107 kg/an et la production endogène dans les zones post-impact de ~ 104 kg/an44. La synthèse organique de type Urey-Miller entraînée par les éclairs volcaniques aurait pu ajouter ≲4 × 109 kg/an de matières organiques supplémentaires à ce taux de production59. En revanche, si l'atmosphère terrestre primitive avait été riche en CO au lieu de riche en CO280,81, la synthèse Fischer-Tropsch entraînée par le fer natif ou les particules de FeNi exogènes produirait jusqu'à 7 × 1010–5 × 1013 kg/an de CH4, 7 × 109–5 × 1012 kg/an de HCN et d'autres matières organiques82,83.

Nous concluons que la synthèse catalytique présentée dans cette étude aurait pu produire une quantité substantielle de composés organiques oxygénés clés dans une atmosphère neutre et riche en CO2 sur la Terre Hadéenne77, complétant la production de précurseurs de sucres et d'acides aminés par d'autres processus66,84,85. Sur une courte période géologique de plusieurs dizaines de Myr, la masse de matières organiques prébiotiques synthétisées in situ sur la Terre primitive aurait pu atteindre ~ 1013–6 × 1016 kg, comparables ou supérieures aux biomasses aquatiques et terrestres totales modernes, respectivement86.

Dans ce travail, nous avons montré expérimentalement que les particules météoritiques et volcaniques riches en fer sont des catalyseurs efficaces pour convertir le dioxyde de carbone atmosphérique en hydrocarbures, méthanol, éthanol, formaldéhyde et acétaldéhyde, qui sont des précurseurs importants pour les lipides, les nucléosides, les sucres et les acides aminés. Ces particules présentent une activité catalytique en présence de minéraux naturels et de CO2, H2 ou H2O atmosphérique à des températures et des pressions représentatives de la Terre primitive. Étant donné que l'atmosphère de la Terre primitive a probablement évolué vers un état plus oxydant, les composés organiques contenant de l'oxygène auraient été produits plus efficacement avec le temps, favorisant la synthèse de composés prébiotiques plus complexes. Ainsi, la Terre primitive et les jeunes exoplanètes rocheuses similaires pourraient être considérées comme un réacteur catalytique géant convertissant les gaz atmosphériques de base en matière organique prébiotique complexe.

Dichlorométhane anhydre (Honeywell ou Acros Organics, 99,8 %), nitrate de fer nonahydraté (Alfa Aesar, 98,0–101,0 %), nitrate de nickel hexahydraté (Alfa Aesar, 98 %), nitrate de cobalt hexahydraté (Alfa Aesar, 98,0–101,0 %), tétrachlorure de germanium (Alfa Aesar, 99,99999 %), nitrate de gallium (Sigma Aldrich, GA 9 à 10 % P/P), de la dimédone (Sigma Aldrich, ≥ 99,0 %), du chlorure d'iridium anhydre (Strem Chemicals, 99,95 + %) ont été achetés et utilisés tels que reçus. L'hydrogène (99,999 %) et le dioxyde de carbone (99,998 % ou 99,995 %) ont été achetés auprès d'Air Liquid. Des capillaires en silice fondue ont été achetés chez MicroQuartz, Munich, Allemagne. La phase stationnaire chromatographique en phase gazeuse GE-SE-30 a été obtenue auprès de Macherey & Nagel, Düren, Allemagne. La montmorillonite a été achetée auprès d'Alfa Aesar en tant que «minéral naturel», poudre d'environ 200 mesh et utilisée telle que reçue. Le gel de silice a été acheté chez Acros Organics sous forme de poudre de 0,035 à 0,070 mm, 60 Å et utilisé tel que reçu. Campo del Cielo a été acheté au Decker Meteorite-Museum, Oberwesel, Allemagne, et utilisé tel que reçu. Les météorites Muonionalusta et Gao-Guenie, les minéraux olivine et diopside ont été fournis par le 'Mineralogische Staatssammlung Bayern'. Les minéraux ont été réduits en poudre dans le broyeur à boulets (400 tr/min pendant 15 min). Les cendres volcaniques ont été recueillies lors d'une éruption de l'Etna, en Sicile, en Italie, le 23 avril 2012 à Fornazzo. Pour les réductions et les réactions sous haute pression, un autoclave haute pression en acier inoxydable avec un insert en verre de 200 mL avec manomètres numériques, vanne d'étranglement fin et capteur de température 330 mm. L'autoclave est serré avec un joint en argent. La température a été ajustée par une hotte chauffante 20 S, équipée d'un agitateur magnétique. Les autoclaves ont été achetés chez Carl Roth, Karlsruhe, Allemagne. Pour les réactions dans des conditions aqueuses, une vanne à bille à trois voies a été installée entre l'autoclave et la vanne d'étranglement fin. Les autoclaves ont été pressurisés avec une installation de criblage à haute pression de construction maison87. Le broyeur planétaire à billes 33 Pulverisette 7 a été acheté auprès de Fritsch GmbH, Idar-Oberstein, Allemagne et a été utilisé avec deux bols de broyage en acier inoxydable de 20 ml et 12 billes en acier inoxydable de 10 mm. Un chromatographe en phase gazeuse Thermo Trace (San Jose, Californie, États-Unis) équipé d'un injecteur divisé (250 ° C), d'un détecteur à ionisation de flamme (250 ° C) pour les analyses quantitatives et pour l'identification d'un spectromètre de masse à piège à ions quadripolaire (PolarisQ MS) ou spectromètre de masse quadripolaire (ISQ simple quadripôle MS) a été utilisé, respectivement. L'analyse par chromatographie en phase gazeuse a été réalisée sur un GE-SE-30 25 m 250 nm (ID 250 μm).

Pour les activités catalytiques, nous avons utilisé les catalyseurs dans la fixation du CO2 dans des conditions standard (T = 300 °C, p = 45 bar, H2:CO2 = 2:1, t = 3–4). Les résultats sont résumés dans le tableau 3.

Pour vérifier la taille des particules de source métallique, des catalyseurs ont été préparés à partir de montmorillonite et de gel de silice, respectivement, avec différentes concentrations de métal de Campo del Cielo. Plus la concentration en métal est faible, plus les nanoparticules sont petites. Ces catalyseurs étaient maintenant utilisés dans la fixation du CO2 dans des conditions standard (T = 300 °C, p = 45 bar, H2:CO2 = 2:1, t = 3–4). Les résultats sont résumés dans le tableau 4.

Pour vérifier la taille du micromètre, des catalyseurs ont été préparés à partir de tous les supports, avec différentes concentrations métalliques de Campo del Cielo} et de cendres volcaniques, respectivement. Ces catalyseurs étaient maintenant utilisés dans la fixation du CO2 dans des conditions standard (T = 300 °C, p = 45 bar, H2:CO2 = 2:1, t = 3–4). Les résultats sont résumés dans le tableau 5.

Pour le criblage de la température et du temps de réaction, nous avons utilisé différentes températures (150 à 300 ° C) et temps de réaction (3 à 38 jours) dans la fixation du CO2 dans des conditions (p = 45 bar, H2: CO2 = 2: 1, catalyseur = synthétique Campo del Cielo à montmorillonite). Les résultats sont résumés dans le tableau 6.

Pour le dépistage de la pression et de la pression partielle, nous avons utilisé différentes pressions (9–45 bar) et des rapports de H2:CO2 (1:9 à 9:1) dans la fixation du CO2 dans des conditions (T = 300 °C, t = 3–4, catalyseur = synthétique Campo del Cielo à montmorillonite). Les résultats sont résumés dans le tableau 7.

Les résultats des expériences avec de l'eau au lieu d'hydrogène sont résumés dans le tableau 8. Les conditions étaient T = 300 °C, t = 3–4, catalyseur = synthétique Campo del Cielo à montmorillonite et pression de CO2 = 40 bar.

Toutes les données sont disponibles dans le texte principal ou dans les documents complémentaires.

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Nous remercions la Mineralogische Staatssammlung, Munich, pour avoir fourni des échantillons de la météorite Muonionalusta. Nous remercions le Dr Steffen Schmidt pour les mesures SEM, le Dr Jan-Felix Scholtes et le Dr Kai Kohler pour le soutien instrumental, et le Dr Laurens Peters pour le traitement/visualisation des données. Cette recherche a utilisé le système de données astrophysiques de la NASA.

Financement Open Access activé et organisé par Projekt DEAL. Société Max-Planck, groupe de recherche Max-Planck-Fellow « Origines de la vie » (OT). Stratégie d'excellence de l'Allemagne, ORIGINS, EXC-2094-390783311 (OT). DFG/Fondation allemande pour la recherche, Projet-ID 364653263-TRR 235, Emergence of Life (OT). Volkswagen Stiftung, Lancement de la vie moléculaire (OT). Fondation allemande pour la recherche, programme prioritaire 1833 « Construire une Terre habitable », subvention SE 1962/6-1 (DS).

Département de chimie, Université Ludwig-Maximilians de Munich, Butenandtstr. 5-13, 81377, Munich, Allemagne

Sophia Peters, Dmitry A. Semenov et Oliver Trapp

Institut Max Planck d'astronomie, Königstuhl 17, 69117, Heidelberg, Allemagne

Sophia Peters, Dmitry A. Semenov et Oliver Trapp

Collection d'État minéralogique Munich, Theresienstr. 41, 80333, Munich, Allemagne

Rupert Hochleitner

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Conceptualisation : SP, DS, OT Méthodologie : SP, OT Expériences : SP Échantillons de météorites : RH Analyse : SP, DS, OT Visualisation : SP, DS, OT Acquisition de financement : OT Administration du projet : OT Supervision : OT Rédaction—ébauche originale : DS, OT, SP, RH

Correspondance à Oliver Trapp.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Peters, S., Semenov, DA, Hochleitner, R. et al. Synthèse de matières organiques prébiotiques à partir de CO2 par catalyse avec des particules météoritiques et volcaniques. Sci Rep 13, 6843 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-33741-8

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Reçu : 20 août 2022

Accepté : 18 avril 2023

Publié: 25 mai 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-023-33741-8

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